À partir de 1906, Nathalie Gontcharova commence à s’intéresser au fauvisme et s’éloigne de l’impressionnisme. Ses séjours en France et sa passion pour les courants artistiques français définissent ses moyens d’expression et sa manière picturale. En passant par le cubisme et le primitivisme, elle développe l’esthétique rayonniste tout en collaborant avec son mari, Mikhaïl Larionov qui est aujourd’hui considéré comme le fondateur du rayonnisme et le représentant principal du primitivisme russe.
Gontcharova est connue pour ses collaborations avec des poètes futuristes de cette époque (comme Khlebnikov et Kroutchenykh) résultant dans l’édition de recueils poétiques illustrés de sa main. Pendant les années 1910, elle expose en Russie ainsi qu’en Europe et connaît un grand succès. En 1915, Nathalie Gontcharova et son mari sont invités à Paris par Serge Diaghilev afin de participer aux décors et costumes des Ballets russes. Cette invitation marque le début d’une nouvelle période de la vie de Gontcharova : sa naturalisation et son installation en France jusqu’à la fin de sa vie en 1962.
Les œuvres les plus remarquables de Gontcharova font référence au rayonnisme, mais sa contribution à ce mouvement est partiellement différente de celle de son mari. Alors que les œuvres rayonnistes de Larionov sont plutôt des expériences, celles de Gontcharova se rapprochent plus de la sensibilité des futuristes italiens. Les titres des tableaux de Larionov sont ceux de natures mortes, ceux de Gontcharova sont Le cycliste, Le moteur de la machine. La sensation de vitesse et la mécanique l’intéressent davantage que les qualités abstraites de la ligne développées dans les traités de Larionov. Nous pouvons distinguer dans ses tableaux le souffle de l’époque : l’envie de dépeindre l’irreprésentable – la vitesse, les états d’âme, le temps, le mouvement en soi.